このような｢寄与分として遺産の3分の2を与える｣ とか ｢寄与分としてこの不動産を与える｣ という遺言を行っていてもそれで寄与分を定めることはできません。

寄与分は、共同相続人の協議、家庭裁判所の調停または審判で定めるということになっているから、遺言で決められないのです。

もっとも、このような遺言があれば遺言の解釈方法によって、遺贈であるとか相続分の指定であるという解釈はありえるでしょうね。